Das heutige Museumsgebäude beherbergte in Dalís Kindheit das Theater der Stadt und war der Ort, an dem Dalís Bilder zum ersten Mal ausgestellt wurden. Das ältere Gebäude wurde während des Spanischen Bürgerkriegs zerstört und blieb jahrzehntelang eine Ruine, bis Dalí und der Bürgermeister von Figueres im Jahr 1960 zusammen beschlossen, es als Museum wieder aufzubauen.

Das Museum öffnete im Jahr 1974 und wurde in den 1980er Jahren zunehmend erweitert. Dalí ließ sich in der Krypta unter der Glaskuppel des Museums begraben.