Im Gebiet des Parkes wurden einzelne Funde aus der paläoindianischen Epoche etwa 12.000 Jahre Before Present gemacht. Wirklich fassbar in der Region ist nur die Kultur der Makah, die von etwa der Zeitenwende bis zum Kontakt mit den Europäern kaum verändert nachweisbar ist.

Namensgeber des Olympic Nationalparks ist der Mount Olympus, der 1788 von Kapitän John Meares als würdigen Wohnsitz der Götter so benannt wurde. Als Ende des 19. Jahrhunderts durch Holzeinschlag der Waldbestand auf der Olympic-Halbinsel abnahm, erklärte Präsident Cleveland 1897 den Großteil der Wälder zur Olympic Forest Reserve. Diese Schutzmaßnahme regelte den Holzeinschlag, aber nicht die Jagd auf die Wapitis. Bis 1900 war ihr Bestand auf weniger als 20.000 Tiere gesunken. Deshalb wies Präsident Theodore Roosevelt 1909 einen Teil der Forest Reserve als Mount Olympus National Monument aus, um den Bestand der Wapitis zu schützen. Der Entzug so großer Waldflächen für die Forstwirtschaft war umstritten, und die Fläche des Schutzgebiets wurde innerhalb eines Jahres halbiert, so dass weite Teile der tiefer gelegenen Gebiete der Olympic-Halbinsel gerodet werden konnten. Um die fantastischen Regenwälder vor Abholzung zu schützen, führte Stephen Mather, der Direktor des Nationalpark-Services, und sein Amtsnachfolger Horace Albright einen 23-jährigen Kampf um die Gründung eines Nationalparks auf der Olympic-Halbinsel. Nach einem Besuch des Gebiets versprach Präsident Franklin Roosevelt hierfür seine Unterstützung und unterzeichnete 1938 das Gesetz zur Errichtung des Olympic National Park.
1953 wurde der Nationalpark durch einen Streifen entlang der Pazifikküste erweitert.
1988 stellte der US-Kongress 3547 Quadratkilometer, also etwa 95 % des Parkgebiets, als Wilderness Area unter zusätzlichen Schutz[1]. Dazu gehören auch 77 Kilometer Küstenlinie am Pazifik als Wilderness Coast. Die so geschaffene Wilderness ist die größte ihrer Art im Bundesstaat Washington.

Weiter ist der Nationalpark teilweise von dem 2564 Quadratkilometer großen Olympic National Forest umgeben, der 1907 aus dem nicht zum Mount Olympus National Monument gehörenden Teil der Olympic Forest Reserve gebildet wurde. 1984 wurden in ihm fünf Wilderness Area gegründet, die an die Olympic Wilderness grenzen und mit 357 km² etwa 15 % der Fläche des National Forest umfassen. Die Olympic Wilderness grenzt so im Nordosten an die Buckhorn Wilderness, im Osten an die The Brothers Wilderness, im Südosten an die Mount Skokomish Wilderness, im Süden an die Wonder Mountain Wilderness und im Osten und Süden an die Colonel Bob Wilderness.

Die wissenschaftliche und landschaftliche Bedeutung des Nationalparks ist international anerkannt. 1976 stufte die UNESCO den Nationalpark als Biosphärenreservat ein, 1981 erklärte sie ihn zum Weltnaturerbe.

Der Elwha River im Norden des Parks ist seit September 2011 Ort des größten Renaturierungsprogramms der Vereinigten Staaten. Über drei Jahre sollen zwei Staudämme abgerissen werden, deretwegen schon seit 1910 und damit vor Einrichtung des Parks über 70 km des Flusses nicht mehr für die natürlichen Fischwanderungen zugänglich sind. Nach Wiederherstellung des ursprünglichen Wasserregimes werden langfristig statt der derzeitigen etwa 3000 Pazifik-Lachse rund 400.000 Lachse aller fünf im Gebiet vorkommender Arten erwartet.[2] Wesentlich schneller als angenommen wurden bereits im August 2012, nur fünf Monate nach dem Abriss des ersten Damms, erwachsene Pazifik-Lachse beim Aufsteigen im Fluss beobachtet.[3]