L'Assemblée nationale de Trézène, en 1827, durant la guerre d'indépendance grecque, vota un article constitutionnel qui interdisait toute exportation d'antiquités. En 1829, la quatrième Assemblée nationale réaffirma cette interdiction et le nouveau κυβερνήτης (gouverneur) Ioánnis Kapodístrias prit des dispositions légales pour la faire appliquer. Il décida aussi de fonder le premier Musée national archéologique de Grèce, le 21 octobre 1829. Ce dernier s'installa dans le bâtiment d'un orphelinat sur Égine et son premier conservateur en chef fut l'érudit corfiote Andreas Moustoxydis. Dès 1830, un premier catalogue, réalisé par l'archimandrite L. Kambanis était publié.

Le musée suivit le déplacement de la capitale et fut successivement installé à Nauplie, puis, à partir de 1834, à Athènes dans le « Théséion », la tour des Vents ou la bibliothèque d'Hadrien. La première des lois grecques concernant l'archéologie, votée en 1834, prévoyait la construction d'un bâtiment spécifique pour abriter le « Musée public central d'Antiquités », comme on décida alors de l'appeler. Cependant, celle-ci tarda, les projets étant refusés les uns après les autres. L'accroissement des collections, en grande partie dû aux travaux des écoles archéologiques étrangères travaillant en Grèce, la rendit encore plus urgente. Elle commença finalement en 1866[1],[2],[3].

Un premier projet fut confié dès 1834 à Leo von Klenze, l'architecte de Louis Ier de Bavière, père du roi de Grèce Othon. Von Klenze était l'architecte de la glyptothèque et de la pinacothèque de Munich. Il s'inspira d'ailleurs de ce dernier bâtiment pour une « Galerie nationale de sculpture » prévue à l'angle sud-est de l'Acropole (là où fut plus tard érigé le musée de l'Acropole), mais le projet fut jugé trop austère. Von Klenze proposa un nouveau bâtiment, plus imposant, qu'il appela le « Pantechneion » et qu'il envisageait de construire sur la colline Ághios Athanásios, dans le Céramique (là où il avait un temps prévu d'élever le palais royal). Le projet proposait deux bâtiments asymétriques : un rectangulaire et une rotonde reliés par un portique, qui devaient rappeler ainsi les Propylées et l'Érechthéion de l'Acropole. Le coût trop élevé du projet en empêcha la réalisation[4],[5].

D'autres architectes européens proposèrent alors leurs propres projets, tous rejetés. Finalement, le roi Othon organisa à partir du 30 juin 1858 un concours international, jugé par l'Académie de Munich. À nouveau, les projets, quatorze en tout, présentés au public en 1861, furent rejetés, même si le projet d'un architecte italien, Arturo Conti, fut plébiscité par le public. Le roi lui accorda alors la croix du Sauveur[4],[5].

Ludwig Lange, professeur d'architecture à l'Académie de Munich et auteur du musée de Leipzig, proposa, de sa propre initiative, des nouveaux plans : un bâtiment carré, organisé autour de deux cours, avec une colonnade en façade. La chute d'Othon et les problèmes financiers du pays empêchèrent à nouveau le projet de se réaliser et la proposition de Lange fut oubliée. Une campagne de presse à partir de 1864 demanda la construction d'un musée. Un comité fut créé afin d'y réfléchir à partir des plans de Conti. Ceux de Lange furent alors redécouverts et jugés supérieurs. Le 24 février 1865, un décret royal de Georges Ier décida de la construction, confiée à l'architecte Panagiótis Kálkos (en), d'un « Musée archéologique national[N 1] » sur la colline d'Ághios Athanásios, à partir de plans de Lange. Les travaux commencèrent, mais l'emplacement, au cœur d'un site archéologique posa problème et les travaux s'arrêtèrent. Un terrain fut offert par Eléni Tosítsa (en), à côté de Polytechnique, dans le but de construire le musée. Un nouveau décret royal fut signé le 23 mars 1866 et la première pierre fut posée le 3 octobre 1866 en présence du souverain, du gouvernement, de députés et de membres du Saint Synode[6].

La construction prit cependant du retard en raison du décès de Panagiótis Kálkos, remplacé par Armódios Vláchos[7], puis de problèmes de financement. La partie centrale de l'aile ouest fut achevée en 1874. Le principal changement par rapport aux plans de Lange était la disparition de la colonnade. Theophil Hansen fut contacté. On lui proposa de poursuivre la construction. Il refusa : il n'aimait pas les plans de Lange. Il suggéra par contre de tout reprendre à zéro, au sud de l'Acropole, pour un coût de sept millions de drachmes. L'État grec refusa. Finalement, son élève Ernst Ziller accepta de prendre la relève. Il remania les plans de Lange et donna au musée son aspect néo-classique. Il reprit la proposition qu'il avait faite pour le musée archéologique d'Olympie : un portique avec quatre colonnes ioniques en façade et une de chaque côté de la porte ; deux galeries latérales à pilastres carrés terminées par un portique avec un fronton vide et des statues de terre cuite au-dessus du porche (la marque de fabrique de Ziller). L'aile sud fut complétée en 1885 et l'aile nord en 1889. Commencé en 1866, le bâtiment principal fut achevé en 1889 grâce à des financements de l’État grec (qui à partir de 1854 réserva sur son budget annuel la somme insuffisante de 10 000 drachmes), de la Société archéologique d'Athènes et de mécènes dont Eléni Tosítsa qui offrit le terrain, Dimítrios Bernardákis (en), un Grec vivant à Saint-Pétersbourg, qui donna 200 000 drachmes en 1856 puis son fils, Nikólaos, qui offrit 100 000 francs au début des années 1870[1],[8],[5],[9],[10].

Dès les premières années, le musée se révéla insuffisant pour accueillir des collections toujours plus abondantes. Une première extension fut réalisée de 1903 à 1906 : trois salles, conçues par l'architecte grec Anastásios Metaxás, furent ajoutées vers l'est, dans l'axe de l'entrée principale. À nouveau, elles furent rapidement insuffisantes. Une nouvelle extension, importante cette fois-ci, fut réalisée entre 1932 et 1939, par l'architecte grec Geórgios Nomikós, toujours vers l'est. L'extension de 1903-1906 fut démolie et remplacée par un bâtiment de deux étages où les bureaux et les laboratoires furent aussi installés, ainsi que des réserves en sous-sol. Il donna au musée son organisation actuelle autour de deux cours intérieures, avec près de 8 000 m² d'exposition[1],[8],[5],[9],[11].

Le transfert des collections nationales commença dès 1874, alors même que le bâtiment était encore en construction. Le Premier ministre Charílaos Trikoúpis suggéra en 1881 de baptiser définitivement le « Musée central » en « Musée national archéologique ». Aux collections déjà rassemblées à Athènes vinrent se joindre en effet des objets de l'ensemble du pays. En 1884, la Société archéologique d'Athènes commença à y transférer ses collections. En 1890, le collectionneur grec Ioánnis Dimitríou (en) fit don de sa collection d'antiquités égyptiennes. D'autres collectionneurs firent de même : Eléni Stathátou (el), Konstantínos Karapános ou Grigórios Empedoklís (el). La première présentation des collections fut réalisée par l'éphore des antiquités Panayiótis Kavvadías principalement, aidé de Chrístos Tsoúntas pour la préhistoire et Valérios Stáis pour les petits objets. Elle était thématique : sculpture, céramique, statuettes en terre cuite et en bronze, inscriptions (maintenant déplacées au Musée épigraphique d'Athènes), collection mycénienne, collection égyptienne. La taille, relativement petite au début du XXe siècle du musée faisait qu'il était assez encombré : les stèles étaient par exemple accrochées au mur comme des tableaux[1],[9],[12].

Pendant la Seconde Guerre mondiale, une grande partie des collections furent dispersées pour éviter les pillages : cachées sous du sable dans les réserves du musée, sous les salles mêmes du musée, dans les fosses creusées pour l'occasion, dans les coffres de la Banque de Grèce voire dans des grottes de l'Attique. Le bâtiment lui-même fut alors utilisé pour abriter l'orchestre national, la poste et le Ministère de la santé. Pendant la guerre civile, il fut endommagé par les combats et servit de prison. Il fallut avant toute chose restaurer le bâtiment, et principalement son toit. Pendant les travaux, financés par le plan Marshall, une présentation réduite des collections fut concentrée dans trois puis dix salles de l'aile ouest. La réouverture partielle eut lieu en 1946 avec une exposition célébrant le centenaire de l'École française d'Athènes. Ensuite, le directeur du musée Chrístos Karoúzos (el) et son épouse Sémni Karoúzou réorganisèrent les collections dans un ordre chronologique (de la préhistoire à la Grèce romaine) en collaboration avec l'architecte Pátroklos Karantinós qui réorganisa les espaces. Le musée rouvrit entièrement en 1964. La collection égyptienne fut à nouveau exposée à partir de 1994[1],[13].

Le musée a été fermé du 1er octobre 2002 au 1er juin 2004 pour rénovation, après le tremblement de terre de 1999, mais aussi en préparation des Jeux olympiques d'été de 2004[9],[14]. Les salles ont ouvert ensuite progressivement. Depuis juin 2008, la collection égyptienne est à nouveau visible. À cette occasion, les horaires ont été étendus : le musée est désormais ouvert jusqu'à 20 h[15]. Le 26 février 2009, quatre nouvelles salles, financées par l'Union européenne ont ouvert, achevant ainsi la rénovation. Elles exposent 2 500 objets jusque-là en réserve : idoles en céramique, bijoux en or, objets de verre ainsi que des objets chypriotes et la collection Vlastós-Serpiéris[16],[17].

En 2017, la barre des 500 000 visiteurs est franchie, avec une hausse de 18,4% par rapport à 2016[18]. En 2019, le musée a battu son record de fréquentation avec 608 876 entrées, avant que la pandémie de Covid-19 ne fasse chuter le nombre de visiteurs en 2020[19].

Fin 2022, un important projet d'extension du musée signé par l'architecte britannique David Chipperfield et son confrère grec Aléxandros Tombázis (en) est annoncé par le ministère de la Culture et des Sports[20],[21],[22].

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