Nel 1865, personalità culturali e scientifiche come Constantin Esarcu, V.A. Urechia e Nicolae Crețulescu fondarono la Società culturale romena. Per servire i suoi scopi, l'Ateneo rumeno, un edificio dedicato all'arte e alla scienza, sarebbe stato eretto a Bucarest.

L'edificio è stato progettato dall'architetto francese Albert Galleron, costruito su una proprietà appartenuta alla famiglia Văcărescu e inaugurata nel 1888, anche se il lavoro continuò fino al 1897. Una parte dei fondi di costruzione è stata sollevata tramite donazioni pubbliche, con uno slogan ancora oggi ricordato: "Donate un leu per l'Ateneu!"

Il 29 dicembre 1919 l'Ateneo fu sede della conferenza dei capi rumeni che hanno votato per ratificare l'Unificazione di Bessarabia, Transilvania e Bucovina con il Vecchio regno di Romania per costituire la Grande Romania.

Ampi lavori di ricostruzione e restauro sono stati condotti nel 1992 da una società di costruzione romena e dal pittore di restauro Silviu Petrescu, che salvarono l'edificio dal crollo. I 9 milioni di euro richiesti sono stati dati in parti uguali dal governo e dalla Banca di sviluppo del Consiglio europeo.