Le couvent fut fondé par Nuno Álvares Pereira en 1389[1], et occupé à l'origine par les frères carmélites de Moura, appelés par Don Nuno pour revenir au couvent en 1392. En 1404, Don Nuno donna ses biens au couvent, et, en 1423, il y entra lui-même comme religieux.

Le couvent et l'église furent érigés approximativement entre 1389 et 1423 dans un style gothique, influencé par le Monastère de Batalha. Ce dernier, fondé par Don João Ier était en construction à la même époque.

Le 1er novembre 1755, le tremblement de terre détruisit une grande partie de l'église et du couvent, qui ne furent jamais entièrement reconstruits[2]. Une nouvelle aile du couvent fut construite sous le règne de Marie Ire de Portugal, sans se préoccuper du style original. Elle fut occupée par les frères carmes jusqu'à l'expulsion des ordres religieux, en 1834. Elle fut ensuite convertie en installation militaires en 1836.

Ce fut dans la caserne du Carmo, siège du commandement général de la gendarmerie portugaise, que se réfugia le président du conseil de l'Estado Novo, Marcelo Caetano, pendant la révolution des œillets. L'encerclement de la caserne fut conduit par le capitaine Salgueiro Maia[3].

Au Largo do Carmo, en face du couvent, on trouve la fontaine du Carmo, conçue au XVIIIe siècle par Ângelo Belasco, et décorée de quatre dauphins.