Das Schloss wurde zwischen 1873 und 1883 für König Carol I. von Rumänien erbaut. Der Bauherr beauftragte den Wiener Architekten Carl Wilhelm Christian Ritter von Doderer (* 1825, † 1900) mit der Schlossplanung. Nach 1876 übernahm Doderers Assistent Architekt Johannes Schultz die weiteren Bauarbeiten und veränderte die ursprünglichen Pläne. Die offizielle Einweihung des Schlosses fand am 7. Oktober 1883 statt. Der tschechische Architekt Karel Liman erhielt zwischen 1893 und 1914 den Auftrag, weitere Bauarbeiten, einschließlich der Errichtung des Hauptturms, durchzuführen. Bis zu Carols Tod im Jahr 1914 diente das Schloss als dessen Sommerresidenz. Nach der Abschaffung der Monarchie und der Umwandlung Rumäniens in eine Volksrepublik 1947 beschlagnahmte das kommunistische Regime das Schloss.

Nach der Rumänischen Revolution 1989 wurden die Schlösser Peleș und Pelișor an den im Schweizer Exil lebenden Ex-König Michael zurückübertragen.

Für den 2008 erschienenen Film Brothers Bloom wurden einige Szenen am Schloss gedreht. Dabei wurde in einer Szene mittels visueller Effekte das Schloss gesprengt. 2011 diente das Schloss als Kulisse für den Film Eine Prinzessin zu Weihnachten mit Roger Moore in der Hauptrolle. Die 2017 erschienene Netflix-Produktion A Christmas Prince hatte ebenfalls das Schloss als Kulisse.[1]