Этимология названия района до сих пор остаётся дискуссионным вопросом. Считают, что слово греч. Ψυρή(ς) может происходить от др.-греч. Ψαριανός, а последнее — в свою очередь, от названия острова Псара в архипелаге Восточных Спорад.

Район Псири впервые упоминается в 1678 году в путевых записках Жакоба Спона и его друга Джорджа Веллера «A Journey into Greece in the Company of Dr. Spon of Lyons»[1]: путешественники называют Псири одним из 8 афинских районов.

В период национально-освободительной войны Байрон останавливался в доме британского посла Теодороса Макриса. Среди других известных жителей Псири греческий археолог Кирьякос Питтакис, Иоаннис Карадзас и Александрос Пападиамандис.