Air Terjun Kalambo di Sungai Kalambo adalah air terjun setinggi 235 meter (772 kaki) di perbatasan Zambia dan Region Rukwa, Tanzania di ujung tenggara Danau Tanganyika. Air terjun ini merupakan salah satu air terjun tertinggi yang tidak pernah terputus di Afrika (setelah Air Terjun Tugela di Afrika Selatan, Air Terjun Jin Bahir di Etiopia, dan lainnya). Di bagian hilir air terjun terdapat Ngarai Kalambo yang lebarnya sekitar 1 km dan kedalaman hingga 300 m, membentang sekitar 5 km sebelum membuka ke lembah retakan Danau Tanganyika. Air terjun Kalambo adalah air terjun tertinggi di Tanzania dan Zambia. Ekspedisi yang memetakan air terjun dan kawasan sekitarnya dilakukan pada tahun 1928 dan dipimpin oleh Enid Gordon-Gallien.

Awalnya diasumsikan bahwa ketinggian air terjun melebihi 300 m, namun pengukuran pada tahun 1920-an memberikan hasil yang lebih sederhana, di atas 200 m. Pengukuran selanjutnya, pada tahun 1956, memberikan hasil 221 m. Setelah itu dilakukan beberapa pengukuran lagi, masing-masing dengan hasil yang sedikit berbeda. Lebar air terjun adalah 3,6–18 m.

Di dalam jurang terdapat tempat berkembang biak bangau marabou raksasa yang langka. Air Terjun Kalambo juga dianggap sebagai salah satu situs arkeologi terpenting di Afrika, dengan masa pendudukan lebih dari 447.000 tahun. Pada tahun 2023, para arkeolog mengumumkan penemuan struktur kayu yang diperkirakan berusia 476.000 tahun di air terjun tersebut, sebelum Homo sapiens.