Katedralens første ærkebiskop var Sankt Augustin af Canterbury, tidligere abbed af benediktinerordenens kloster for Apostelen Andreas i Rom. Han blev som missionær sendt af pave Gregor 1. i år 597 til angelsakserne. Augustin grundlagde katedralen i 602 og viede den til Frelseren. Arkæologiske undersøgelser under gulvet i kirkeskibet i 1993 afslørede grundvoldene til den oprindelige angelsaksiske katedral, som var bygget tværs over en tidligere romersk vej[1].

Augustin grundlagde også klosteret viet til Sankt Peter og Paulus uden for bymurene. Den blev senere viet til Augustin selv og hedder nu St Augustine's Abbey. Den var i mange århundreder gravsted for ærkebiskopper. Ruinerne af klosteret, paladset og oldtidskirken for Sankt Martin blev i 1988 taget med på UNESCOs Verdensarvsliste. De forvaltes af English Heritage.

Kong Henrik 4. af England er begravet i kirken.