В средние века территория современного Боржоми была частью провинции Тори. Здесь были возведены крепости, охранявших стратегический перекресток путей, ведущих в западные, восточные и южные провинции Грузии. Руины трёх важных крепостей — Гогиа, Петра и Сали — сохранились на холмах над Боржоми до настоящего времени. С XVI по XIX век район Боржоми принадлежал дворянской семье Авалишвили, в значительной степени он обезлюдел в результате османского вторжения. Местные источники минеральной воды, однако, привлекали османских подданых, приезжавших сюда для отдыха и лечения[1].

После вхождения Грузии в состав Российской империи в начале XIX века район Боржоми начал оживать. Топоним Боржоми впервые упоминается в 1810-х годах. Поселение и его окрестности были переданы российским военным властям. Боржоми начал принимать солдат в 1820-х годах. Строительство зданий и бань началось во второй половине 1830-х годов; в лесу по берегам Куры были прорублены просеки, устроена паромная переправа. Окрестности Боржоми стали районом лесозаготовок — лес сплавляли вниз по Куре для продажи в Тифлисе. В начале 1840-х годов, когда российский наместник Кавказа Евгений Головин привёз сюда для лечения свою дочь, источники минеральной воды были переданы гражданским властям. При этом район Боржоми по-прежнему принадлежал князьям Авалишвили, которым с начала 1850-х годов казна выплачивала ежегодную ренту[1].

Наместник Михаил Воронцов, очарованный местными пейзажами и минеральными водами, сделал Боржоми своей летней резиденцией и обустроил её новыми парками. Теплый климат, источники минеральной воды и леса сделали Боржоми излюбленным летним курортом аристократии и дали ему популярное название «жемчужина Кавказа». В 1860-х годах были построены новые гостиницы[1].

В 1871 году Боржоми был пожалован члену царской семьи, великому князю Михаилу Николаевичу, в то время наместнику Кавказа. На левом берегу Куры для князя был построен дворец в мавританском стиле, в том же 1871 году посещённый братом великого князя императором Александром II (дворец сгорел в 1968 году[1]). Большой вклад в развитие курорта внёс личный врач Михаила Николаевича Адольф Реммерт. Ещё в 1869 году он возглавил «Особое управление минеральными водами Тифлисской губернии». Был разбит парк, выстроено новое здание ванн, выложены камнем и накрыты навесами два источника минеральной воды — Екатеринский (по имени дочери Евгения Головина Екатерины) и Евгеньевский (названный в честь генерал-майора Евгения Эспехо, обустроившего источники при Головине). В 1890-е годы сын Михаила Николай построил в Ликани, в западной части курорта, окружённый парком дворец. В Боржоми был создан завод по выпуску минеральной воды, и бутилированная минеральная вода стала активно экспортироваться; в 1890 году было выпущено 5350 бутылок минеральной воды, в 1905 году — уже 2,3 млн бутылок. В 1894 году в город пришла железная дорога: было открыто движение по линии Хашури — Боржоми[2]. Электричеством курорт снабжала построенная в Боржомском парке карликовая гидроэлектростанция, одна из первых в Российской империи[3][4]. Строились гостиницы, дачи, парки, бюветы минеральной воды; начали действовать стекольный и пивоваренный заводы[4].

Боржоми значительно вырос за счет русских переселенцев, и в 1901 году количество этнических русских жителей (2031 человек) впервые превысило количество коренных грузин (1424 человека). После смерти великого князя Михаила Николаевича в 1909 году по правилам майората Боржоми отошёл его старшему сыну Николаю, во владении которого оставался вплоть до 1917 года[1].

После советизации Грузии в 1921 году коммунистические власти конфисковали все аристократические особняки и превратили их в санатории, посещаемые элитой коммунистической партии. Были построены и новые санатории, например, крупный санаторий в Ликани. В 1956 году на курорте действовало семь санаториев и три дома отдыха[5]. Несмотря на значительный ущерб, нанесенный наводнением 18 апреля 1968 года, Боржоми продолжал расти. В 1970-ые годы был основан дом композиторов. Экспорт боржомской минеральной воды являлся важной статьёй доходов Грузии. К началу 1970-х годов годовой выпуск достигал 240 млн бутылок[1].

В 1990-е годы курорт пришёл в упадок. Большинство санаториев (включая «Ликани») прекратило работу, на территориях некоторых из них в 1992—1993 годах были размещены беженцы из Абхазии и Южной Осетии[6]. В 2002 году число вынужденных переселенцев в Боржоми составляло 2,6 тыс. чел., число официально зарегистрированных безработных — 3 тыс. человек[7]. В 2000-х годах рост государственных и частных инвестиций в туризм и муниципальную инфраструктуру помог Боржоми оправиться от десятилетия упадка.

Боржоми вместе с Бакуриани был назван в Грузии в качестве кандидатов на проведение зимней Олимпиады-2014 22 июня 2005 года, но их кандидатура была отклонена Международным олимпийским комитетом 22 июня 2006 года. В настоящее время туризм активно развивается.

Завод по выпуску минеральной воды IDS Borjomi Georgia остаётся крупнейшим работодателем в городе. В 2012 году на предприятии было занято около 400 человек[6].