Primele semne de așezări omenești în zonă datează încă din Epoca de piatră, în jur de cca. 80.000 de ani în urmă. Dovezi ale ocupației romane, precum monede și unelte, au fost găsite în jurul cetății. Numele său vine din latină: mons securus, care a derivat în mont ségur, ceea ce înseamnă dealul cel sigur în limba occitană. În Evul Mediu, regiunea Montségur a fost condusă de Conții de Toulouse, de Viconții de Carcassonne, iar în final de Conții de Foix. Se știu puține lucruri despre fortificație până la Cruciada Albigensiană.

În jurul anului 1204, Raymond de Péreille, unul dintre cei doi seniori de Montségur, a început să reconstruiască castelul care era în ruine de cel puțin 40 de ani.

Refortificat, castelul a devenit centrul activităților și casa lui Guilhabert de Castres, un teolog și arhiepiscop catar. În 1233, cetatea a devenit „reședința și capul” (domicilium et caput) bisericii catare. S-a estimat că fortificația adăpostea aproximativ 500 de persoane, când, în 1241, Raymond VII a asediat cetatea Montségur, dar fără succes. Asasinarea reprezentanților Sfintei Inchiziții de către aproximativ 50 de bărbați din Montségur, la Avignonet, pe 28 mai 1242, a fost motivul ultimei expediții de cucerire a castelului.