Yves de Vescy, barone di Alnwick, eresse la prima parte del castello nel 1096. Esso venne costruito per difendere i confini inglesi a nord, prevenendo le invasioni degli scozzesi. Esso venne assediato nel 1172 e nuovamente nel 1174 da Guglielmo "il Leone" di Scozia, ma lo stesso sovrano scozzese venne catturato appena fuori le mura del castello durante la Battaglia di Alnwick. Nel 1309 il castello venne venduto da Anthony Bek, vescovo di Durham a Henry de Percy, I barone Percy e divenne quindi proprietà della famiglia Percy, conti e poi duchi di Northumberland che attualmente ne sono proprietari. Il primo lord Percy di Alnwick restaurò il castello e la Abbot's Tower, il Middle Gateway e la Constable's Tower che sopravvivono sino ai nostri giorni. Nel 1404-1405 i Percy si ribellarono a re Enrico IV, che assediò e prese il castello.

Durante la Guerra delle due rose il castello fu di proprietà di Edoardo IV d'Inghilterra sino alla sua resa verso la metà del settembre 1461 dopo la Battaglia di Towton, divenendo oggetto di nuove contese nel percorso della guerra.

Dal maggio del 1463 Alnwick passò nelle mani dei Lancaster per la terza volta. Dopo il trionfo di Montagu nelle battaglie di Hedgeley Moor ed Hexham nel 1464, Warwick giunse a Alnwick il 23 giugno ed ottenne la resa del castello il giorno successivo.

Henry Percy, VI conte di Northumberland apportò altri restauri al castello nel corso del XVI secolo. Nella seconda metà del XVIII secolo Robert Adam apportò altre alterazioni alla struttura: gli interni vennero largamente goticizzati sul modello di altri castelli inglesi, uno stile non del tutto tipico per Adam che era abituato a lavorare sullo stile neoclassico. Ad ogni modo, nel XIX secolo, Algernon Percy, IV duca di Northumberland rimpiazzò molti di questi interni con arredamenti meno sontuosi disegnati da Anthony Salvin. Ad ogni modo ancora oggi si può ammirare gran parte del lavoro fatto da Adam che rimane nelle sale principali, alcune delle quali sono state decorate in stile italiano durante l'Epoca vittoriana da Luigi Canina.

Dalla seconda guerra mondiale parti del castello sono state adibite ad accogliere strutture scolastiche: dal 1945 al 1975 qui ha funzionato la Newcastle Church High School for Girls per poi essere usato sino al 1981 dal St. Cloud State University.

Nelle torri perimetrali del castello si tengono diverse mostre patrocinate dal duca di Northumberland in particolare relative al suo interesse nell'archeologia e negli affreschi di Pompei, dei reperti dell'antico Egitto e della cultura romano-britannica. La Constable's Tower viene utilizzata per ricostruzioni storiche che si tengono occasionalmente a riprendere il tentativo di invasione di Napoleone Bonaparte dell'Inghilterra. La Abbot's Tower accoglie il Northumberland Fusiliers Museum.

Il castello è stato utilizzato negli interni e negli esterni per dare le scene al Castello di Hogwarts nei film di Harry Potter.

Il castello è aperto al pubblico nel periodo estivo ed è la residenza ufficiale dei duchi di Northumberland.