Les îles d'Unalaska et d'Amaknak comportaient 24 campements regroupant environ un millier de personnes à l'arrivée des Russes en 1759. En 1768, Unalaska est devenu un port russe principalement destiné à l'exportation de la fourrure des loutres de mer qu'ils massacrèrent. En 1825, une église russe orthodoxe y fut bâtie. Le prêtre Ivan Veniaminov créa le premier système de transcription de la langue aléoute locale avec l'aide des autochtones et transcrivit la Bible en aléoute. L'ethnologue et linguiste Alphonse Pinart s'y rendit lors de son voyage de 1871-1872.

L'armée américaine établi une base dans le port de Dutch Harbor, qui est développée pendant la second guerre mondiale. Elle servira notamment de base pour les sous-marins qui n'ont pas encore un rayon d'action suffisant. En prélude et comme diversion de l'attaque sur Midway, l'aéronavale japonaise bombarde la base le 3 juin 1942. Pendant le conflit la majeure partie des Aléoutes fut déplacée vers le sud-est de l'Alaska.

Au début des années 1950, Unalaska devient connu pour son industrie de pêche au Crabe royal du Kamtchatka ; en 1978, la ville devient le plus grand port de pêche des États-Unis. Un accident a eu lieu en 1982, décimant l'industrie[1]. Depuis 2005, un documentaire de Discovery Channel, intitulé Péril en haute mer, se focalise principalement sur les pêcheurs situés à Dutch Harbor.